铝膜厚度对铝诱导非晶硅薄膜晶化的影响
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Effect of Aluminum Layers on Al-induced Crystallization of Amorphous Thin Films
Wang Jianjun； Chen Hua
（Yulin University，Yulin 719000，China）
摘要：实验采用glass/a-Si:H/Al结构，在厚100 nm非晶硅膜上蒸镀了不同厚度的铝膜，利用铝诱导晶化法晶化非晶硅薄膜，结果发现经380℃退火后非晶硅薄膜晶化率在铝膜厚度与非晶硅膜相等时有最大值，且其晶化率随晶粒尺寸的增大而增大，而其表面粗糙度随铝厚度的增加而增大。
Abstract: Al-induced crystallization (AIC) of hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) film (100nm) with a stack of glass/a-Si:H/Al was investigated by changing differently interfacial aluminum layers. It is shown that there is a greater value for crystalline volume fraction of the AIC a-Si:H films at the annealing temperature of 380℃ when aluminum layer thickness equal to amorphous silicon film and the crystalline volume fraction increased with increasing the grain size, but the mean roughness of the samples increased with increasing aluminum film thickness.
关键词： 非晶硅 铝诱导晶化 晶化率
Key words: amorphous silicon；aluminum-induced crystallization；crystalline volume fraction
中图分类号：TG1 文献标识码：A文章编号：1006-4311（2011）27-0028-02
0引言
近年来，人们发现当金属（Ni、Al、Au、Ag、Pd等）与非晶硅接触时，在金属层的诱导作用下可以使非晶态硅在低温下晶化为多晶硅――金属诱导晶化法（Metal Induced Cryst-allization:MIC）。这种制备多晶硅薄膜的方法具有晶化时间短、晶化温度低、制得的硅晶粒尺寸大的优点，因此金属诱导晶化越来越受到人们的关注，而目前用得最多的是铝诱导晶化（Aluminum induced crystallization：AIC）。当1988年Nast等人首先提出用AIC法在玻璃上形成了连续的多晶硅[1]之后，AIC法就引起了许多研究者的兴趣。据报道，采用AIC法，非晶硅（Amorphous Silicon：a-Si）薄膜的晶化温度可降到150℃[2]，晶粒平均尺寸可达八十多微米[3]，而非晶硅薄膜固相晶化温度通常在600℃以上才能制出微米量级尺寸晶粒，因而用AIC法制备多晶硅薄膜是一项很有潜力的工艺方法。多晶硅薄膜结构特性依赖于其制备条件，如薄膜沉积条件[4]、退火时间和退火温度[5]等等，然而很少有人考虑采用AIC法时铝厚度对其结构特性的影响。鉴于此，本节主要研究铝膜厚度对非晶硅晶化的影响，也就是非晶硅膜沉积条件相同，只有金属铝膜厚度不同，最后在相同的退火条件下来观察铝膜厚度对非晶硅膜低温晶化的影响。
1实验
实验中采用glass/a-Si:H/Al结构，首先用PECVD法在玻璃衬底上制备了厚100nm氢化非晶硅（a-Si:H）薄膜，再蒸镀厚度分别为50nm、80nm、100nm、120nm的铝薄膜，所得样品分别编号为所有样品最后被置于温度控制箱式电阻炉内于氮气气氛中380℃退火2h，具体参数见表1。利用X射线衍射仪（XRD）、激光拉曼（Raman）光谱仪、原子力显微镜（AFM）等测试手段研究了多晶硅薄膜的结构和性质，测试前将样品放入50℃的标准腐蚀液中浸泡5min，除去样品表面的铝膜。
2结果与讨论
图1是图中分别对应的是Al层厚度分别为50nm、80nm、100nm、120nm的四个样品的XRD谱，1#样品的铝膜厚度为50 nm，由图可知，硅的Si（220）和Si（311）峰几乎没有出现，而Si（111）峰的相对强度也很弱，这主要是因为铝膜太薄，不足以提供Si晶化所需要的Al，因而只有一部分a-Si被晶化；2#样品Al膜厚度为80nm，退火处理后发现硅的Si（111）、Si（220）和Si（311）峰都出现了，且峰的强度明显大于1#样品；当铝膜厚度与非晶硅薄膜厚度相同（均为100nm）时，硅的这三个峰的相对强度都比前两者明显增强；然而当铝膜厚度为120nm时，硅的这三个峰的相对强度却比3#样品强度明显减小，这是因为当铝膜较非晶硅膜厚时，大量的硅原子扩散到了铝膜中，使得单位体积内的硅原子就少于等厚时的情形，硅原子要生长到硅核上就要克服更多的铝原子对其的束缚，因而硅完全晶化时需要的时间就会更长，晶化效果就不如等厚时的情形。所以当铝膜与非晶硅膜等厚时，非晶硅薄膜的晶化效果最佳，这与O. Nast的结果相同[6]。
图2是四个样品的拉曼图谱。a曲线对应1#样品，即铝层厚度为50 nm的样品，峰位出现在511cm-1处，说明样品已经开始结晶，但是峰的强度较弱，同时峰的左端较宽，包含有480cm-1的无定形硅所特有的峰位，所以1#样品出现部分晶化。2#样品的峰位向高波段移动到515cm-1处，同时强度明显增强，即2#样品已经有相当部分的晶态硅。3#样品的峰位移动更加明显，峰的强度也进一步增大。这说明铝层厚度由50 nm增加到100 nm的过程中，样品的晶化率是增加的。但是从d图可以看到，当铝层厚度增加到120 nm时，峰位向低波段移动到516cm-1处，与3#样品相比不仅峰的强度减小，而且峰的左端变高，非晶态硅开始增加，这一现象表明Al层的厚度超过a-Si层后，反而不利于a-Si的晶化。
图3为厚度不同的Al层样品晶化率图像。利用三峰高斯拟合样品的拉曼谱计算晶化率[7]，结果发现对应Al层厚度为50nm、80nm、100nm、120nm的四个样品的晶化率分别43%、60%、94%和62%，参见图3。显然，经380℃退火后非晶硅薄膜晶化率在铝膜厚度与非晶硅膜相等时达到最大值，当铝膜厚度超过非晶硅薄膜时晶化率呈下降趋势。图4是四个样品的AFM测试结果，图像I、II、III、IV分别对应样品1#、2#、3#、4#。
1#样品表面较为平整，但是晶粒尺寸较小，同时还可以看到晶粒都彼此“独立”，呈现“尖岛”状，薄膜生长不连续；2#样品晶粒尺寸和粗糙度都有增加；3#样品的晶粒尺寸有较大增加，同时薄膜表面变得平滑；4#样品不但晶粒尺寸减小，而且薄膜表面变得粗糙，说明过厚的铝层不利于非晶硅薄膜的晶化。1#、2#、3#、4#样品的晶粒尺寸分别为90nm、120nm、206nm、129nm，表面粗糙度分别为6nm、17nm、14nm、20nm，显然非晶硅薄膜晶粒尺寸在铝膜厚度与非晶硅膜相等时也有最大值，因而非晶硅薄膜晶化率应该与晶粒尺寸有关，且其晶化率随晶粒尺寸增大而增大，而其表面粗糙度随铝厚度增加而增大。
3结论
实验采用glass/a-Si:H/Al结构，先在玻璃衬底上蒸镀不同厚度的铝膜，再用PECVD法制备了厚100 nm非晶硅薄膜，后置于温度控制箱式电阻炉内于氮气气氛中380℃退火，结果发现退火后的非晶硅薄膜其晶化率在铝膜厚度与非晶硅膜相等时有最大值，这可能与晶粒尺寸有关，且其晶化率随晶粒尺寸的增大而增大，而其表面粗糙度随铝厚度的增加而增大。
参考文献：
[1]O.Nast，T.Puzzer，L.M.Koschier，et al. Aluminum-induced crystallization of amorphous silicon on glass substrates above and below the eutectic temperature [J]. Appl.Phys.Lett，1998，73:32-34.
[2]R. Kishore，C. Hotz，H. H. Naseem，et al. Aluminum-Induced Crystallization of Amorphous Silicon （a-Si:H） at 150°C [J]. Electrochemical and Solid-State Letters，2001，4（2）:14-G16.
[3]Min Zou，Li Cai，Hengyu Wang，et al. Nano-aluminum-induced crystallization of amorphous silicon [J]. Materials Letters，2006，60:1379-1382.
[4]张晓丹.VHF-PECVD制备微晶硅薄膜及其微结构表征研究.人工晶体学报，2005:34（3）:475-478.
[5]S. Hamma，P. Roca i Cabarrocas. Low-temperature growthof thick intrinsic and ultrathin phosphorous or boron-doped microcrystalline silicon films: Optimum crystalline fractions for solar cell applications. Solar Energy Materials & Solar Cells，2001，（69）:217-239.
[6]O. Nast，S.R. Wenham. Elucidation of the layer exchange mechanism in the formation of polycrystalline silicon by aluminum-induced crystallization [J]. Journal of Applied Physics，2000，88（1）:124-132.
[7]Dimova2Malinovska D，Angelov O，Sendova2Vassilev M，et al. Polycrystalline silicon thin films obtained by Ni-induced crystallization on glass substrate [J]. Thin Solid Films，2004，4512452:3032307.