锂离子电池多物理模型参数辨识及健康特征的提取

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1.1 课题研究的背景和意义

随着锂离子电池应用范围与数量的逐渐增大,其寿命与健康问题也开始显露出来[6, 7]。锂离子电池的健康问题主要体现在:放电容量下降、电压平台降低、发热增加等,由电池健康问题造成的事故也屡见不鲜,如 2006 年 11 月,NASA 的火星探测器 MGS 就是因为电池系统失效而丧失了动力,造成很大的损失[8];2014 年数架波音 787 客机由于锂离子电池发生故障起火导致该型客机无限期停飞[3]。因此,对健康状态进行准确的评估是保证锂离子电池及其系统正常工作的前提,也是未来电池管理的发展趋势。 锂离子电池健康状态(State of Health,SOH)表征电池相对于新电池存储电能和能量的能力[9],目前主要由电池容量、内阻等指标进行描述[10]。电池健康状态下降甚至失效的本质原因是内部电极材料和电解液性质的退化[11, 12],因此要实现电池健康，！状态的准确估计,就必须获得电池材料退化机理、退化状态及趋势的详细信息。然而,锂离子电池是典型的动态、非线性电化学系统,使用过程中其内部健康状态难以测量,其退化和健康状态描述仍存在巨大的挑战[9]。锂离子电池研究者关注于电池材料性能和老化机理的研究[13, 14],主要是在实验室中利用特殊仪器设备进行半电池或特制电池实验,电池的电化学特性和老化机理相关知识和获取方法难以直接用于成品电池的管理当中;而电池用户仅能在成品电池使用过程中通过有限的外部可测量进行建模、或利用数据驱动法对其 SOC 和 SOH 进行估计[10, 15, 16],难以获得电池材料退化的准确描述,故而当电池发生失效之后,无法对其内部的健康状态和老化机理做出准确的判断[17]。因此需要一种实用化的电池内部健康特征提取方法,在电极材料和电化学特性、老化机理和外部可测量之间建立联系,使得电池使用者在不完全了解电池内部电化学原理的前提下依旧可以仅通过电池外部性能数据来获取成品电池内部健康状态和老化机理的准确描述,为基于失效物理的锂离子电池寿命预测与健康管理(PHM)提供基础,进一步提高电池管理水平。 锂离子电池电化学模型通过对电池内部电化学反应、离子扩散和迁移、欧姆作用等物理、化学过程进行定量求解,建立起电池外部特性(如电池端电压等可实测数据)与内部过程之间的数量关系。该模型的参数均具有特定的物理意义,其值是对电极或电解液材料特性的直接描述,因此可用于研究健康状态特征[18, 19]。利用电池外特性对该模型参数进行辨识,可实现在不损坏电池的前提下获取内部健康特征、获得电池老化规律和机理,并进一步对电池当前健康状态做出准确的分析。然而锂离子电池电化学模型具有高度非线性且参数众多,其参数辨识非常困难[20]。为最终实现内部健康特征的准确提取和老化机理无损分析,需要对参数的可辨识性、辨识方法、老化过程中参数的变化趋势以及健康特征退化对电池性能的影响等方面进行研究。

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1.2 锂离子电池模型与参数辨识方法研究现状

现有锂离子电池模型主要分为等效电路模型和电化学模型两大类。前者利用等效电路元件,如电压源、电阻、电容等构成一定的电路拓扑对电池的端电压、电流等外部特性进行仿真[21-24],在加入热模型后,亦可对电池的热行为进行仿真[25, 26]。由于等效电路元件难以反映电池内部的物理、化学行为,因此该模型无法给出电池内部过程的仿真结果,一般用于电池 SOC 估计和对电池外特性的仿真领域[27-29]。相比之下,电化学模型是一种第一原理模型[30],从原理角度对电池内部微观的物理、化学过程进行定量描述,不仅可以准确仿真电池外特性,还可以对电池内部特性(如电极与电解液中锂离子浓度、反应过电势等难以实测的电池内部物理量)的分布和变化进行仿真,因此近年来逐渐受到电池研究者的青睐。

1.2.1 锂离子电池电化学模型与热模型

廿世纪九十年代中期,美国加州大学伯克利分校的 M. Doyle、T.F. Fuller和J. Newman以多孔电极和浓溶液理论建立了伪二维多孔电极模型(P2D模型),奠定了电化学模型的发展基础[18, 31-33]。该模型采用一系列偏微分方程组和代数方程精确描述了负极、隔膜和正极区域内的法拉第效应、活性粒子内锂离子扩散、活性粒子表面电化学反应、电解液中锂离子扩散与迁移以及欧姆定律等所有物理、化学现象。迄今为止所有电化学模型均是在其基础上衍生而来。经典 P2D 模型的应用领域主要是电池外特性和内部过程的仿真,中国科学院的冯毅[34]、清华大学的 Y. Ye[35]、法国 M. Safari 研究组[36, 37]、美国 J. Newman研究组[33, 38]、R.E. White 研究组[39, 40]以及墨西哥的 Martínez-Rosas[41]等人分别利用 P2D 模型在多种软件平台上实现了锰酸锂、钴酸锂、磷酸铁锂和三元材料等多种体系电池的仿真研究。 经典 P2D 模型形式复杂、计算耗时较长,因此近年来不少研究者尝试对经典 P2D 模型进行简化。简化方案主要有两种,其一是忽略或近似电池内部某些物理、化学过程,如单粒子模型(SPM)就是忽略电池内部锂离子浓度分布和反应电流分布的不均匀性之后得到的[42, 43];第二种方案是利用数学变换对一定边界条件下的偏微分方程进行降阶或重构[44-46]。前一种方案缺少了某些内部过程的描述,且对电池端电压的仿真精度也远不及 P2D 模型;而后一种方案得到的简化模型仅能用于某些特定的条件下,其适用性有限。电池内部健康特征和老化机理的研究需要模型对各种工况下电池内外部特性有准确的描述和仿真,而简化模型的局限性使其并不适用于健康特征与老化机理研究。经典 P2D 模型与实际电池之间仍有一定差距,主要是缺乏电池热行为相关计算。锂离子电池的热行为可由热模型进行描述,核心问题在于电池产热率计算和电池温度场分布计算两个方面。现有产热率计算主要有分布产热模型[47, 48]和集中产热模型[49, 50]两类。前者可以利用 P2D 模型中的分布参数计算电池极区内各位置的产热率以及温度分布,而后者只能从整体上计算电池热行为,在小型电池仿真中二者的精度相当。 基于分布产热模型和经典 P2D 模型,有研究者提出了电化学—热耦合模型,所谓耦合模型是指既利用电化学模型仿真结果计算电池产热率与温度,又反过来用温度修正电化学模型的某些参数。文献[35, 39, 51-59]中均为热耦合 P2D 模型,其耦合方式主要参考了文献[60, 61]提出的方案,即利用阿列尼乌斯公式或实测数据对固相扩散系数、反应率常数、电解液电导率和扩散系数等几个参数进行温度修正。也有学者利用文献[61, 62]给出的参数与温度和浓度的关系对P2D 模型的电解液电解液电导和扩散系数进行温度修正,但是仅适用于特定配比的电解液,并不具有普适性。