300MWCFB锅炉N2O排放特性研究
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【摘 要】为了降低CFB锅炉N2O排放浓度，本文对某300mwcfb锅炉在不同氧量和不同床压工况下的n2o、SO2和NO排放浓度数据进行了采集，分析研究了这三种污染物排放浓度随试验工况变化的情况及内在机理，为流化床锅炉运行过程中如何降低N2O排放浓度提供了优化建议。
【关键词】CFB；N2O/SO2/NO减排；运行建议
循环流化床锅炉因其污染物排放中NOx和SO2的浓度比常规燃煤锅炉低很多而得到广泛应用。然而随着对CFB锅炉燃烧技术研究的深入，人们发现循环流化床锅炉尾部烟气中N2O的排放浓度远高于普通燃煤锅炉，而N2O是一种主要的温室气体。因此，如何控制CFB锅炉N2O的排放浓度，具有重要的意义。
1 试验系统及试验条件
1.1 试验系统
本试验使用的仪器是MG2000傅里叶可变换红外烟气分析仪，该仪器可对N2O、NO、SO2、O2等气体进行测量。
MG2000傅里叶可变换红外烟气分析仪需与电脑、伴热管、烟气采样管、真空泵、标准气体等设备配合使用。试验设备放置于该电厂烟气小间内。测点布置在尾部烟道接近烟囱处。烟气经烟气采样管，伴热管采集到MG2000中进行分析。采集过程中保持仪器24小时运行，每隔1分钟生成一组烟气成分数据。
对于采集到的试验数据，先检查在特定试验工况时间段内参数是否稳定，剔除误差较大的数据，然后计算出该段时间内床温，床压、氧量、二氧化硫、氮氧化物以及N2O的平均值，作为试验最终的数据。
1.2 试验工况安排
影响锅炉N2O排放浓度的运行参数和影响因素有很多，诸如煤种、脱硫剂加入量、石灰石粒径、过量空气系数、床温、循环倍率等等。而在众多的现场运行参数中，过量空气系数、床温和脱硫剂的使用是与这两种途径关系最为密切，影响最为直接的三种因素。而且，在现场试验中，这三种运行参数的相关数据也较为容易采集。因此，在本试验中，我们选择改变氧量、床温和石灰石加入量作为主要试验工况，同时由于对床压与N2O排放浓度之间关系的研究较少，我们也对此进行了补充研究。
2 试验结果及分析
2.1 变氧量试验及相关分析
试验负荷为300MW，石灰石加入量为100t/h，床温控制在820oC，床压稳定在6.0kPa。试验结果如图1。
图1 不同氧量下N2O排量的变化
由图1看出，随着氧量的增加，N2O的排量总趋势是增加的。从均相反应的角度来看，HCN作为该反应中N2O最主要的来源[1-2]，氧量越高，HCN生成NCO的反应越强，而NCO+NO生成N2O的反应也越强[3]。化学反应式如下：
HCN+ONCO+H（1）
NCO+ONO+CO（2）
NCO+OHNO+CO+H（3）
NCO+NON2O+CO（4）
从非均相反应的角度来看，氧量的增加主要通过以下两个途径使N2O的生成量增加[2，4]：
（1）在焦炭直接与氧气反应生成N2O的过程中，由于氧量的增加，促使反应向正向进行进而促进了N2O的生成；
（2）由于焦炭燃烧过程中，一部分焦炭N陆续转化为HCN，发生类似于之前所说的均相反应的过程，也导致N2O的排量增加。
然而在本试验中，当氧量在1.3～2.5之间增加时，N2O的增长趋势较为缓慢，当氧量超过2.5之后，N2O排量迅速增加。出现这种情况有两个原因：
（1）当氧量较低时，燃料不能充分燃烧，导致燃烧室内CO含量增多，而据研究表明，当有金属氧化物存在时，CO对N2O有分解作用[5]。
对于循环流化床锅炉，为了降低SO2的排量，往往在其燃料中添加石灰石来进行脱硫，石灰石加入后，受热发生分解反应，生成大量CaO。除此之外，试验所用煤种自身CaO含量也较高。脱硫剂和燃煤不仅将大量的CaO带入炉膛内，还将诸如Fe2O3、Al2O3、SiO2、MgO等金属氧化物带入炉膛。这些金属氧化物大量存在于循环灰中，对CO分解N2O的化学反应起着催化作用。
（2）对氧量变化的控制，主要是通过调控二次风量。氧量增大，二次风量增多，烟气中的H和OH自由基的浓度下降，这两种自由基都对N2O有分解作用。当氧量较低时，它们的浓度较高，对N2O的分解作用较强，因此N2O的生成率较低。当氧量进一步增大时，这两种自由基浓度下降，对N2O的分解作用减弱，N2O生成量增多。
图2 不同床压下N2O排量的变化
在上面这两种因素的综合作用下，虽然N2O的生成速率随氧量增加是增加的，但在氧量为1.3～2.5之间时，N2O的生成速率与分解速率相差无几，故增长较为缓慢，当氧量超过2.5之后，燃料得以充分燃烧，CO生成量不断减少，N2O继续不断生成。在这两种因素的综合作用下，N2O生成速率迅速加快。
2.2 变床压试验及相关分析
试验负荷为300MW，石灰石加入量为100t/h，床温控制在813℃，氧量稳定在2.3%。试验结果如图2。
循环流化床中是热量传递依赖于物料，决定炉膛蒸发受热面传热强度的主要因素之一就是物料量的大小，而炉内物料量多少的则是通过床压来进行判定的。床压升高，表明流化床的循环物料量增多，而未燃尽的物料量也相应增多，这些未燃尽的物料通过旋风分离器和回料阀返回到炉膛中，这样就使得大量未燃尽的炭悬浮在燃烧室内，这些焦炭氮在悬浮段缓慢氧化生成N2O：
NH+ONO+H（5）
NH+OHNO+H2（6）
NO+OHNO2+H（7）
大量由由挥发分N在沸腾段快速释放燃烧产生的NO在焦炭表面被还原成N2O：
NO+ONO2（8）
虽然此时N2O在焦炭表面的非均相还原分解有所加强，但其生成量远小于N2O的生成量。所以当床压升高时，N2O的排放量也升高。
3 试验工况下其他污染物浓度变化
3.1 变氧量工况下其他污染物浓度变化
图3 氧量变化对NOx、SO2和N2O的影响
在图3中，随着氧量的上升，NO和N2O的排放浓度均增大，SO2的排放浓度降低。其中N2O排放浓度由21mg・m-3上升至42mg・m-3，增幅达到了一倍，氧量变化的影响远超过了石灰石量和床温变化的影响，但由于N2O总量比较少，所以在污染物排放总量中比重较少；NO排放浓度由82mg・m-3上升至227mg・m-3，增幅为145 mg・m-3；SO2排放浓度由230mg・m-3上升至538mg・m-3。三种主要污染物中仍以SO2为主，NO次之，N2O的排放浓度最少。
3.2 变床压工况下其他污染物浓度变化
图4中，随着床压升高，SO2排放浓度增幅明显，由175 mg・m-3升至400 mg・m-3，已经超过了GB13223-2011中200 mg・m-3的标准；与其相比，NO和N2O的排放浓度变化可以忽略。因此，通过床压调控N2O排放浓度是，要重点监控SO2排放浓度的变化。
图4 床压变化对NOx、SO2和N2O的影响
4 结论及建议
（1）通过变氧量试验可知，随着氧量的增加，N2O的排放浓度也逐渐升高。在氧量增大的过程中，N2O的排放浓度的增长先较为缓慢，然后逐渐加快。这是因为氧量较低时，烟气中的CO以及H和OH两种自由基含量较高，对N2O的分解作用比较强。随着氧量升高，N2O生成反应被加强，CO以及H和OH两种自由基的浓度下降，对N2O的分解作用减弱，因此N2O排放浓度增速加快。
通过试验发现，氧量超过2.0%后，SO2浓度变化速率减缓，但其下降速率仍比NO和N2O的增长速率要快。综合考虑SO2、N2O和NO三种污染物排放浓度，氧量保持在2.7%比较合适。
（2）通过变床压试验发现，随着床压升高，N2O排放浓度也相应升高，但由于床压变化和N2O排放浓度变化还没有公认的对应关系，所以在这里只是依据试验结果给出可能的内在关联。床压升高，表明循环物料的量增多，循环物料增多必然使得炉膛空间中焦炭颗粒增多，焦炭与已经生成的NO反应可以生成N2O，也可以与O反应生成N2O，所以N2O的排放浓度增大。
在变床压试验中发现，床压变化对SO2的影响远远大于对NO和N2O排放浓度的影响，所以在不影响机组效率的前提下，床压应适度降低。
【参考文献】
[1]丁乃令，姜秀民，吴少华.油页岩流化床燃烧N2O生成特性[J].热能动力工程， 2003，18（6）：589-591.
[2]周浩生，陆继东，周琥.燃煤流化床加入氧化钙的氮转化机理[J].工程热物理学报，2000，21（5）：647-651
[3]侯祥松.循环流化床锅炉NO和N2O脱除的试验研究[D].北京：清华大学，2007.
[4]A. Molina， E.G. Eddings， D.W. Pershing， A.F. Sarofim， Char nitrogen conversion： implications to emissions from coal-fired utility boilers[J]. Progress in Energy and Combustion Science， 2000， V26（4）： 507-531.
[5]刘浩，冯波，林志杰，刘德昌，等.循环流化床燃烧工况对生成N2O的影响[J].华中理工大学学报，1995，23[11]：1-4.