煤气化反应动力学及渣中残碳反应活性研究

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摘 要：本文主要在对煤气化反应动力学研究的基础上，针对动力学模型构建，渣中残碳反应活性进行了分析，并且通过实验分析探讨了测定方法以及数据处理和数据分析的方法。

关键词：煤气化反应 动力学 渣中残碳 反应活性

动力学数据必须要通过连续测定煤在气化反应中的变化，获得连续变化的信息，从而了解气化反应的热动力学变化，从而全面准确地掌握煤气化反应规律。

一、煤气化反应动力学

煤炭气化，简单来讲，就是在一定的压力和温度条件下在气化炉中使煤与气化剂发生反应。在这个过程中，气化剂甲烷、氢气、一氧化碳的与煤反应的强烈各有不同，进而直接影响到气化炉反应的程度以及快慢、煤耗、氧耗，包括煤气中所产生的有效成分含量，加上不同的煤种，所对应的热力学性质和电优气化方式也会有所不同，为此，这一点引起广泛研究者的高度重视和广泛关注。

煤炭反应是在高温条件下进行一种化学反应，整个反应过程中，煤炭中的无机物会姓一定的晶相形态变化和物质组成，并最终转化为灰渣，而煤炭中大部分为有机物，它们在气化炉中与气化剂反应，进而转化为一氧化碳、氢气等可燃性气体。总之，煤炭气化反应是一个相对复杂反应过程，这是由煤炭结构的多样性和复杂性所决定的，即便是实行单一的气化反应，其反应过程仍旧相对复杂。

二、动力学模型构建

根据以上分析我们知道，煤结构具有多样性和复杂性，加上同一煤种或者不同煤种的组分的不同，气化反应存着较大差异，为此，对于不同条件下的气化反应规律，应该遵循不同的反应模型，加上不同模型的动力学参数的不同，因此，需要构建不同煤种、不同气化条件下的动力学模型。前人曾在不同煤种和不同条件的基础上，提出了多样化的动力学模型，经过总结通常主要用到的动力学模型有缩核反应模型、均相反应模型、混合反应模型以及活化能分布模型等，以下作具体的说明：

一是分布活化能模型，该反应模型早期主要用于对煤的热解过程的描述。

二是混合反应模型，该反应综合考虑了大量的经验因素。

三、渣中残碳反应活性

在气化过程中，煤中的残碳矿物质质发挥着重要作用，比如它们可以作为一种分散剂，通过其物理作用，避免熔融胶质体的充分接触，以形成气泡中心，增加气化产物孔结构，进一步增大反应表面积，而在熔性较差或者是非熔融性的煤料气化时，主要是起堵孔作用，而非分散作用。另外，诸多研究表明，煤渣中的碱金属和矿物质、过渡金属元素都具有一定的催化作用，但是煤中矿物质内含有的硅铝酸盐却 是对气化反应有害的物质，因此在高温度，硅铝酸直与碱金属会生成非催化作用的非水溶性化合物，从而影响到碱金属的催化作用，而硫也是对气化反应有害的元素，这是因为硫会与过渡金属发生反应，如与铁元素反应后生成稳定的硫铁化合物，会抑制催化反应，甚至于使催化剂失去活性。

另外，煤中的矿物质对于气化反应具有催化作用，具体表现为其可以使热处理时煤分子排列的有序程度降低，以此来增强反应活性，同时，在反应时，会添加助溶剂，其主要作用就是对煤炭进行催化，在熔融阶段，起到良好的助溶作用，从而降低反应活化能，改变反应途径，促进反应快速进行。

四、实验分析

在这里运用温热重法，以水蒸汽为气化剂，对煤种的反应过程以及对气化过程的影响进行分析，包括常压条件下的气化速率。

1.实验原料

进行煤采样，以3mm以上低活性的无烟粉煤，加入少量的烟煤粉，作为实验原料。

2.实验仪器

实验采用同步热分析仪（型号：STA449F3，配有水蒸汽炉），主要用于煤样气化时质量损失，水蒸气发生器及传输系统，主要用于产生定量水蒸气，煤炭活性测定仪（型号：HX-1，主要用于化学反应生的测定）。

3.实验方法

将煤原料粉碎后进行细粉供热重实验，实验时每次称取50mg，将其置于同步分析仪中，将循环冷却水打开，采用高纯氮气作为吹出气和保护气，置换出气化炉中的吹出气和保护气，确保良好的实验环境，待预热稳定3小时后，进行测试，煤样放入后，要按照预设的温度加热，并最终将其转化为所需要的气化温度，并在达到设定的温度后，就可以接入水蒸气，维持恒温进行气化反应。实验过程中，要求每次对水蒸气流量进行校正，一般水蒸气流量为6g/H，传输管道150度保温，水蒸气180度保温，分压为0.086MPa，在实验完成后，通氮，将煤样冷却至200度，观察其形态变化。

4.实验测定

在测定化学反应时，要严格按照《煤的化学反应性测定方法》为标准，将煤块破碎，以规定的流通量通入二氧化碳后，进行试样反应，测定反应后的气体中的二氧化碳含量，即二氧化碳的还原率。

5.气化数据

如图所示，温度越高，速率曲线山峰也越为明显，随之最大反应速率也明显加大，说明反应越为激烈，但反应时间在3.0-4.0时，反应速率达到最大，当超过一定的时间后，高温度的反应速率就会降低，各温度下的反应速度也会出现交叉，主要原因就是剩碳少，碳转化率高所造成的。

六、结语

气体燃料由于具有输送方便、利用效率高、污染少等优点，因此是重要的能源和化工原料。气体燃料除了天然气以外，基本上是从一次能源煤或其他能源转换而来。而煤炭是最为主要的转经能源，为了进一步促进以煤炭为原料的气体燃料的工艺发展，必须要进行一步的分析。

参考文献

[1]许慎启.煤气化反应动力学及渣中残碳反应活性研究[D].华东理工大学，2011.

[2]代松涛，许慎启，于广锁.煤气化反应动力学实验研究方法进展[J].煤炭转化，2008（03）.